Fez grande sucesso na década de 1940 e 50, principalmente por suas participações no cinema. Interpretou Enrico Caruso no cinema e fez apenas sete filmes, mas ganhou notoriedade mundial.
Foi considerado o mais famoso tenor dos EUA, mas durante toda a carreira enfrentou problemas com o excesso de peso, o consumo de álcool e de barbitúricos. Influenciou vários cantores, tanto clássicos como populares, e o próprio Elvis Presley declarou em uma entrevista na década de 1970 que foi um dos seus maiores fãs.
Foi descoberto pelo então regente, na época, da Orquestra Sinfônica de Boston, Serge Koussewitzky, ao ser apresentado pela sua professora de canto Irene Willians, que pediu a Mario para cantar “Vesti la Giuba” ao maestro, que ficou maravilhado com seu timbre e o chamou para ir até Tanglewood com a sinfônica, iniciando assim uma das mais brilhantes carreiras de tenor do século passado.
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